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緩釋、控釋藥用高分子材料的研究和應(yīng)用

來源：   2007年02月03日 16:18  
1 概述

在藥物制劑領(lǐng)域中，高分子材料的應(yīng)用具有久遠(yuǎn)的歷史。人類從遠(yuǎn)古時(shí)代在謀求生存和與疾病斗爭的過程中，廣泛地利用天然的動(dòng)植物來源的高分子材料，如淀粉、多糖、蛋白質(zhì)、膠質(zhì)等作為傳統(tǒng)藥物制劑的黏合劑、賦形劑、助懸劑、乳化劑。上世紀(jì)30年代以后，合成的高分子材料大量涌現(xiàn)，在藥物制劑的研究和生產(chǎn)中的應(yīng)用日益廣泛?？梢哉f任何一種劑型都需要利用高分子材料，而每一種適宜的高分子材料的應(yīng)用都使制劑的內(nèi)在質(zhì)量或外在質(zhì)量得到提高。 上世紀(jì)六十年代開始,大量新型高分子材料進(jìn)入藥劑領(lǐng)域,推動(dòng)了藥物緩控釋劑型的發(fā)展.這些高分子材料以不同方式組合到制劑中,起到控制藥物的釋放速率,釋放時(shí)間以及釋放部位的作用。

與以往的常規(guī)劑型如片劑、膠囊、注射劑比較，緩釋、控釋制劑的主要優(yōu)點(diǎn)是①能夠減少給藥次數(shù)，改善患者的順應(yīng)性；②減少血藥濃度的峰谷現(xiàn)象，降低毒副作用，提高療效；③增加藥物治療的穩(wěn)定性。另外克服緩控釋制劑還可以避免某些藥物對(duì)胃腸道的刺激性，避免夜間給藥。由于這些優(yōu)點(diǎn)，緩控釋制劑被稱為繼常規(guī)制劑后的第二代和第三代藥物制劑。是目前發(fā)展zui快，產(chǎn)業(yè)化水平zui高的新型藥物制劑。 在緩控釋制劑中，高分子材料幾乎成了藥物在傳遞、滲透過程中的不可分割的組成部分?？梢哉f緩控釋制劑的發(fā)展雖然與制藥設(shè)備的不斷發(fā)展更新有關(guān)，但起主要作用的是新輔料的開發(fā)與應(yīng)用。一種新輔料的應(yīng)用，可開發(fā)出一大批制劑產(chǎn)品，并促進(jìn)一大批制劑產(chǎn)品的質(zhì)量提高，取得十分顯著的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效應(yīng)。

2 緩控釋制劑的分類

緩控釋制劑作用機(jī)理有多種，制備工藝也千差萬別，因此有多種不同的分類方法。粗略說來，有下列幾類：

2.1 貯庫型（膜控制型）

控釋制劑該類制劑是在藥庫外周包裹有控制釋藥速度的高分子膜的一類劑型,根據(jù)需要,可以制備成多層型,圓筒型,球型或片型的不同形式,并有相應(yīng)的制備方法。如以乙基纖維素、滲透性丙烯酸樹脂包衣的各種控釋片劑、以乙烯－醋酸乙烯共聚物為控釋膜的毛果蕓香堿周效眼膜、以硅橡膠為控釋膜的黃體酮宮內(nèi)避孕器，以微孔聚丙烯為控釋膜、聚異丁烯為藥庫的東莨菪堿透皮貼膏。其中以各種包衣片劑和包衣小丸為常見。

2.1.1 微孔膜控釋系統(tǒng)在藥物片芯或丸芯上包衣，包衣材料為水不溶性的膜材料（如EC、丙烯酸樹脂等）與水溶性致孔劑（如聚乙二醇、羥丙基纖維素、聚維酮）的混合物。制劑進(jìn)入胃腸道后，包衣膜中水溶性致孔劑被胃腸液溶解而形成微孔。胃腸液通過這些微孔滲入藥芯使藥物溶解，被溶解的藥物溶液經(jīng)膜孔釋放。藥物的釋放速度可以通過改變水溶性致孔劑的用量來調(diào)節(jié)。

2.1.2 致密膜控釋系統(tǒng)這種膜不溶于水和胃腸液，但水能通過。胃腸液滲透進(jìn)入釋藥系統(tǒng)，藥物溶解，通過擴(kuò)散作用通過控釋膜釋放。藥物的釋放速度由膜材料的滲透性決定，選用不同滲透性能的膜材料及其混合物，可調(diào)節(jié)釋藥速度達(dá)到設(shè)計(jì)要求。常用膜材料有EC，丙烯酸樹脂RL、RS型、醋酸纖維素等。

2.1.3 腸溶性膜控釋系統(tǒng)這種膜材料不溶于胃液，只溶于腸液，如腸溶性丙烯酸樹脂，羥丙甲纖維素酞酸酯等。為了達(dá)到緩控釋目的，這類膜材常常與其它成膜材料混合使用，如不溶性的EC，水溶性的HPMC等。在胃中藥物釋放很少或不釋放，進(jìn)入小腸后，腸溶材料溶解，形成膜孔，藥物可通過膜孔的擴(kuò)散作用從釋藥系統(tǒng)釋放。藥物的釋放速度可通過調(diào)節(jié)腸溶性材料的用量加以控制。如采用丙烯酸樹脂腸溶Ⅱ號(hào)、HPMC、EC等不同配比，制成的硫酸鋅包衣顆粒，其體外釋放時(shí)間可達(dá)24小時(shí)。

2.2 骨架型（基質(zhì)型）控釋制劑該類制劑制備簡單,不需控釋膜,將藥物直接分散在高分子材料形成的骨架中,藥物釋放速度取決于骨架材料的類型和藥物在該材料中的擴(kuò)散速度。如以PVA和PVP為骨架的硝酸甘油貼膏，以HPMC、Carbopol為骨架材料的各種緩釋片劑、以HPC/Carbopol為粘附材料的黏膜粘附制劑等。

2.2.1 不溶性骨架緩控釋系統(tǒng)采用無毒塑料如無毒聚氯乙烯、聚乙烯、聚氧硅烷等作為骨架基質(zhì)材料，加入藥物，再用丙酮等有機(jī)溶劑為潤濕劑制成軟材，制粒，壓片。這些材料口服后不被機(jī)體吸收，無變化地從糞便排出。應(yīng)用這類材料制成的釋藥系統(tǒng)一般適合于水溶性藥物。如國外有用聚氯乙烯制成的硝酸異山梨酯、硫酸奎尼丁控釋片上市。

2.2.2 親水凝膠骨架緩控釋系統(tǒng)采用親水性高分子材料為片劑的主要輔料，如甲基纖維素、羥丙甲纖維素（K4M，K15M、K100M）、Carbopol，海藻酸鈉，甲殼素等，這些材料的特點(diǎn)是遇水以后經(jīng)水合作用而膨脹，在釋藥系統(tǒng)周圍形成一層稠厚的凝膠屏障，藥物可以通過擴(kuò)散作用通過凝膠屏障而釋放，釋放速度因凝膠屏障的作用而被延緩。材料的親水能力是控制藥物釋放的主要因素。 例如雙氯芬酸鉀為非甾體消炎鎮(zhèn)痛藥，半衰期短，1天需服用3～4次，且對(duì)胃腸道刺激性較強(qiáng)，可引起胃出血和胃潰瘍。有報(bào)道研制了一種雙氯芬酸鉀水凝膠骨架緩釋片，它以羥丙甲纖維素（HPMCK4M）為主要骨架材料，并輔以其它阻滯劑，以調(diào)節(jié)釋藥速度。可供選擇的疏水性阻滯劑有乙基纖維素、硬脂酸，腸溶性丙烯酸樹脂等。為達(dá)到適宜的釋藥速度，還可加入親水性的材料作填充劑或致孔劑，如乳糖、微晶纖維素、聚維酮（PVP）。上述輔料和藥物混合后，采用粉末直接壓片工藝壓制成片，人體生物等效性試驗(yàn)表明，該制劑口服后，半小時(shí)可達(dá)到有效治療濃度，12小時(shí)內(nèi)緩慢釋藥，可維持較長時(shí)間有效濃度，1天僅需服用1～2次。 以上材料中若再加入一些蠟類和脂肪酸酯類，制成的片劑比重小于1，服用后可在胃液或食糜中飄浮較長時(shí)間，有利于藥物持久釋放。一些主要在胃內(nèi)吸收或主要在胃中發(fā)揮治療作用的藥物制劑（如抗幽門螺旋桿菌的抗生素），可考慮制成胃內(nèi)飄浮片。

2.2.3 溶蝕性骨架緩控釋系統(tǒng)這類骨架材料多采用脂肪和蠟類物質(zhì)如蜂蠟、硬脂酸丁酯等?？诜?，固體脂肪或蠟在體液中逐漸溶蝕，藥物從骨架中釋放。釋放速度取決于骨架材料的用量及其溶蝕性。制備常用方法是將藥物趁熱溶于或混懸于脂肪或蠟類物質(zhì)材料中，冷卻后磨成顆粒裝入膠囊或壓制成片。

2.3 微囊和微粒型控釋制劑可以看成是微型化的貯庫制劑和骨架制劑,大小在1mm以下,更普遍的僅0.1μm或數(shù)十微米.可選用水溶或水不溶性高分子材料,隨著高分子材料研究的進(jìn)展,生物降解性高分子材料在微囊和微粒制劑中的應(yīng)用也逐日增多。應(yīng)用較廣泛的高分子材料有明膠,淀粉,白蛋白,聚丙烯酸-淀粉接枝物,聚乳酸,聚羥基乙酸-乳酸共聚物,聚甲酰胺,聚甲基丙烯酸甲酯,聚丙烯腈烷基酯,乙基纖維素等。 3新型緩控釋制劑 近年來新型高分子材料的研究和應(yīng)用使緩控釋制劑步入了定時(shí)，定向，定位，*、，長效的精密化給藥的新途徑。出現(xiàn)了口服滲透泵控釋系統(tǒng)、脈沖釋放型釋藥系統(tǒng)、pH敏感型定位釋藥系統(tǒng)、結(jié)腸定位給藥系統(tǒng)等新型緩控釋制劑。

3. 以下簡單介紹一下口服脈沖釋放釋藥系統(tǒng)和結(jié)腸定位給藥系統(tǒng)。

3.1 口服脈沖釋放釋藥系統(tǒng)一般說來，緩釋制劑以一級(jí)速度釋放藥物，控釋制劑以零級(jí)速度釋放藥物，能夠在較長時(shí)間維持穩(wěn)定的血藥濃度，保證了藥物的長效。但在治療期間某些藥物的緩釋制劑可造成療效降低和副作用增加，尤其是首過作用大的藥物如左旋多巴和丙氧芬緩釋制劑會(huì)造成降解量增大，繼而降低藥物的生物利用度。此外藥物與受體相互作用長期刺激使之滅活，產(chǎn)生耐藥性，從而降低療效。如應(yīng)用硝酸甘油控釋貼膏長時(shí)間維持一定血藥濃度，易產(chǎn)生耐藥性，不利于心絞痛的治療。 隨著時(shí)間生物學(xué)、時(shí)間藥理學(xué)，時(shí)間藥物治療學(xué)研究的深入，發(fā)現(xiàn)人的機(jī)體、組織、細(xì)胞對(duì)藥物敏感性具有周期節(jié)律差異。如皮質(zhì)激素類、抗哮喘、心血管、抗風(fēng)濕等藥物作用往往受晝夜波動(dòng)的影響。80％的哮喘在起床時(shí)發(fā)生，故希望藥物藥物在就寢時(shí)服用而在早晨起效。原發(fā)性高血壓在早晨起床前的血壓zui高，午后逐漸下降，就寢時(shí)zui低，因此抗高血壓藥物不需要維持24小時(shí)恒定血藥濃度。這種情況下，一種新型的時(shí)間控制型給藥系統(tǒng)-脈沖式藥物釋放系統(tǒng)應(yīng)運(yùn)而生。這種制劑能夠根據(jù)人體的生物節(jié)律變化特點(diǎn)，按照生理和治療的需要而定時(shí)定量釋放藥物，近年來受到國內(nèi)外研究者和許多制藥公司的普遍重視。 理想的脈沖式給藥系統(tǒng)是多次脈沖控釋制劑，現(xiàn)階段口服脈沖釋放系統(tǒng)主要是兩次脈沖控釋制劑，其中第1劑量的藥物可由速釋制劑代替，目前研究較多的是第1劑量缺失型的脈沖給藥系統(tǒng)，又稱為定時(shí)釋藥制劑或擇時(shí)釋藥制劑。 按照制備技術(shù)不同，脈沖式控釋系統(tǒng)可分為滲透泵脈沖釋藥系統(tǒng)、包衣脈沖給藥系統(tǒng)和定時(shí)脈沖塞膠囊等。如一種"定時(shí)爆破"系統(tǒng)，核心是蔗糖顆粒，核心外包裹上模型藥物雙氯芬酸鈉；再利用羥丙甲纖維素作粘結(jié)物將崩解物質(zhì)低取代羥丙基纖維素包于藥物層外；zui外層用帶有致孔劑的不溶性包衣材料如乙基纖維素作控釋膜包衣。該系統(tǒng)不是投藥后立即釋藥，而是有一個(gè)明顯的時(shí)滯，大約間隔2小時(shí)開始釋藥，釋放后3～4小時(shí)釋藥*。這種包衣微丸進(jìn)入胃腸道后，胃腸液能透過控釋膜進(jìn)入溶脹崩解層，此時(shí)親水性凝膠材料經(jīng)過水合、溶脹，產(chǎn)生一定溶脹壓，高分子材料從溶脹到溶解需要一定時(shí)間，當(dāng)溶脹壓和膨脹體積足夠大時(shí)，包衣膜破裂，此時(shí)將爆破式釋放藥物，形成脈沖釋藥。如人體胃酸分泌在晚上10點(diǎn)左右有一高峰，法莫替丁脈沖控釋膠囊設(shè)計(jì)為服藥后10～14小時(shí)釋放第2劑量藥物，使藥物在體內(nèi)有兩個(gè)釋藥峰。在一天口服一次的情況下也能有效控制胃酸分泌。

3.2 結(jié)腸定位給藥系統(tǒng)結(jié)腸釋藥系統(tǒng)是近年來研究較多的定位釋藥技術(shù)。結(jié)腸釋藥對(duì)于結(jié)腸疾病治療，增加藥物的全胃腸道吸收有很大意義。隨著生物技術(shù)發(fā)展，蛋白質(zhì)多肽類藥物品種逐漸增多，該類藥物易被胃腸道酶系統(tǒng)降解，但在結(jié)腸段，酶系較少，活性較低，是蛋白質(zhì)多肽藥物口服吸收較理想的部位。常用的結(jié)腸定位技術(shù)有利用胃腸道轉(zhuǎn)運(yùn)時(shí)間設(shè)計(jì)的時(shí)間控釋型、利用結(jié)腸部位pH高的特點(diǎn)設(shè)計(jì)的pH控釋型、以及利用結(jié)腸特殊的酶系統(tǒng)或正常菌叢分解特異性高分子材料（如果膠鈣，α－淀粉）設(shè)計(jì)的結(jié)腸定位給藥系統(tǒng)等。

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